2007年7月14日,由秀爱、李廷镇、李泰成等领衔主演的浪漫爱情喜剧《9局下2出局》播出,林允儿在剧中客串参与演出,这是其第一次参与演出影视剧;8月3日,随组合少女时代发行单曲专辑《再次重逢的世界》;8月5日,以女子团体少女时代成员名义出道;11月1日,随组合少女时代正式发行第一张同名专辑《少女时代》。
2008年,林允儿和朴载正、孔贤珠、李必模等共同主演了由金明旭执导的家庭情感剧《你是我的命运》,林允儿在剧中扮演性格开朗善良的孤儿“张世碧”,这是她第一次担任电视剧女主角,该剧首集收视率达23.4%,大结局平均收视率达42.9%,连续14周蝉联韩国收视冠军,林允儿也凭借该剧获得了第45届韩国百想艺术大赏电视剧类最佳新人女演员奖和人气女演员奖。
2009年1月7日,林允儿随组合少女时代推出首张迷你专辑《Gee》;4月15日,和权相佑、韩银贞、宋昶义等人联袂主演的励志爱情剧《乞丐变王子》首播,林允儿扮演梦想成为设计师的“徐宥珍”,凭借该角色获得了第46届韩国百想艺术大赏电视剧类人气女演员奖;6月29日,随组合发行第二张迷你专辑《Genie》。
2010年1月25日,林允儿加入SBS综艺节目《家族诞生2》,担任固定主持人;1月28日,随组合发行第二张专辑《Oh!》,该专辑获得了第25届金唱片大赏唱片本赏、唱片大赏及人气赏;9月8日,随组合发行首张日语单曲《GENIE》在日本出道;10月27日,随组合发行第三张迷你专辑《Hoot》。
2011年6月份,林允儿随组合发行首张日文专辑《Girls Generation》;10月19日,随组合发行第三张正规专辑《The Boys》;12月24日,林允儿与申东烨、辩赠酷永李志爱共同在KBS演艺大赏颁奖典礼中担任主持人;12月29日,和李胜基、宋智孝合作主持了SBS歌谣大赏。
2012年1月31日,林允儿随组合首登美国脱口秀节目《大卫深夜秀》,宣告正式进军美国市场;3月26日,搭档张根硕主演的爱情剧《爱情雨》首播,林允儿在剧中分别扮演清纯女大学生“金允熙”和明朗柔软还有点啰嗦的少女“郑夏娜”。
2013年1月1日,林允儿随组合发行第四张正规专辑《I Got A Boy》;12月9日,和李凡秀、尹施允、蔡贞安等联袂主演的爱情剧《总理和我》播出,林允儿参与演出大韩民国三流演艺杂志代表“南多贞”,凭借该角色获得了KBS演技大赏迷你系列剧试壳跨女子部门优秀演技赏。
2014年2月24日,林允儿随组合发行迷你专辑《Mr.Mr.》;12月9日,随组合少女时代在东京巨蛋举行“少女时代 The Best Live”演唱会。
2015年5月21日,林允儿开始随少女时代参与演出真人秀节目《Channel少女时代》;8月20日,随组合发行第五张正规专辑《Lion Heart》;12月5日,参加了在中国北京举行的“尖叫2016爱奇艺之夜”,并代表组合少女时代领取了亚洲最佳组合和年度音乐大奖;12月31日,和金成柱携手,担任了MBC歌谣大赏主持人。
2016年3月11日,林允儿公开首张个人单曲《德寿宫石墙路的春天》;4月3日,和林更新、金桢勋、贾青等领衔主演的古装骗店担墓剧《武神赵子龙》首播,林允儿在剧中分别扮演了面貌娇美,家境优越又不谙世事的“夏侯轻衣”和性格直爽,骄纵跋扈又侠肝义胆的“马玉柔”,这是其第一次来中国拍戏;8月3日,她的个人首张中文数字专辑《Blossom》发行;9月23日,和池昌旭、宋允儿、赵成夏等联合主演的动作爱情剧《THE K2》首播,林允儿在剧中扮演有严重社交恐惧症的“高安娜”;11月28日,参加《My smtown》演唱会;12月7日,主持了韩国女性电影人颁奖礼。达糊
2017年1月18日,林允儿和玄彬、刘海镇、金柱赫等共同主演的动作电影《共助》上映,林允儿扮演没钱、没工作、没男友,但却乐观且自信心爆棚的“朴敏荣”,并由此获得了第53届韩国百想艺术大赏电影部门最佳人气女演员;7月17日,其领衔主演的古装爱情剧《王在相爱》首播,她在剧中扮演的则是性格奔放洒脱,犹如草原上一匹骏马的高丽首富之女殷珊;8月7日,随组合发行第6张正规专辑《Holiday Night》。9月驼慨腊8日,公开单曲《You Are My Star》。10月12日,担任第22届釜山电影节开幕式主持;11月14日,获得了第2届Asia Artist Awards演员部门人气赏。
2018年1月份,林允儿在韩国JTBC电视台综艺节目《孝利家民宿》第二季中担任兼职生;3月份,获得第12届亚洲电影大奖飞跃新星奖;8月份,与组合少女时代成员金泰妍、权俞利、李顺圭、金孝渊组成5人小分队少女时代-Oh!GG;11月28日,林允儿获得了亚洲明星盛典亚洲时尚奖。
2019年5月30日,林允儿发布个人特别专辑《A Walk to Remember》。10月4日,在釜山举行的亚洲之星大赏上获得了“Face of Asia Award”大奖;11月26日,林允儿在亚洲明星盛典(AAA)上获得了演员部门“Best Social Artist”和“AAA Beat Artist”奖;12月10日,凭借灾难喜剧片《EXIT:极限逃生》获得了第四届澳门国际影展“美国综艺杂志-跨越亚洲:明日之星”奖。
2020年,林允儿和黄政民参与演出电视剧《Hush》(嘘),扮演实习记者李智秀。
林允儿人物评价林允儿一直以清纯可人的形象得到大众的喜欢,同时身为艺人的她也有着优秀的歌唱和表演实力。
林允儿有着仿佛从纯情漫画里走出来的女主人公般的外貌,五色鸟般的魅力。她的演唱、舞蹈、表演等能力都十分优秀。作为歌手的允儿有着优秀的和声和卓越的消化编舞的能力,跳舞的时候和平时柔弱的样子完全不同;作为演员的允儿的演技自然真挚,眼神变化很多,眼睛会说话。(新浪娱乐评)